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大连化物所揭示表面氢物种与钌团簇协同催化合成氨的反应机制

撰稿: 大连化学物理研究所 发布时间:2022-03-18

  近日,中国科学院大连化学物理研究所复合氢化物材料化学研究组研究员陈萍、副研究员柳林团队与厦门大学吴安安副教授等合作在催化合成氨研究方面取得新进展,在氧化钐负载钌团簇(Ru clusters/Sm2O3)合成氨催化剂表面发现了原位产生的钐氢(Sm-H)物种,并揭示了其参与催化合成氨的反应机制。

  氨是重要的化工原料,也是一种具有应用前景的氢能源载体。在国家“双碳”目标背景下,合成氨行业面临着转型升级,基于可再生能源的绿色合成氨技术的发展需求,对合成氨催化剂提出了更高的要求。

大连化物所揭示表面氢物种与钌团簇协同催化合成氨的反应机制

  本工作中,研究团队以稀土氧化物Sm2O3为载体,成功地制备了新型Ru clusters/Sm2O3合成氨催化剂。研究发现,该催化剂在温和反应条件下具有高催化活性、良好的稳定性、耐烧结性和水杂质耐受性等,表现出良好的应用前景。实验和理论计算结果表明,Ru clusters/Sm2O3的催化活性与催化剂表面氢物种的形成密切相关:反应条件下,载体表面原位产生的Sm-H物种不仅可以有效提高钌团簇表面电子密度,促进N2分子在钌团簇上的活化解离;更为重要的是,Sm-H物种作为一种活性氢物种,可以直接参与反应过程中NH3的生成,显著提高Ru clusters/Sm2O3催化剂的催化活性。

  本工作不仅从分子层面上阐明,稀土氧化物表面氢物种与钌团簇组成的活性中心与常规钌催化剂上B5位活性中心在催化合成氨作用机制上的不同,而且为温和条件下实用型高效合成氨催化剂的设计与制备提供了新思路。

  相关研究成果以“Synergizing Surface Hydride Species and Ru Clusters on Sm2O3 for Efficient Ammonia Synthesis”为题,发表在ACS Catalysis上。该工作的第一作者是大连化物所博士研究生张西伦。上述研究工作得到了国家自然科学基金、国家自然科学基金委基础科学中心项目“空气主份转化化学”等项目的支持。

  文章链接:https://doi.org/10.1021/acscatal.1c05985