微滴(气溶胶)是大气中的颗粒类型之一,是水相物质向大气转移的介质和信息载体。微滴(气溶胶)含有细菌、病毒、脂质及酶等微生物,但鲜有关于生物酶活性及其催化机制的研究。微滴化学研究发现,微滴(气溶胶)中部分酶的活性比普通本体溶液高1至2个数量级,而微滴增强酶活性的机制尚不明晰。中国科学院烟台海岸带研究所丁家旺与秦伟团队通过振动斯塔克光谱,确认微滴(气溶胶)中界面处的过氧化物酶内部电场增强,并基于密度泛函理论和分子动力学模拟揭示了微滴(气溶胶)增强过氧化物酶催化活性及选择性的机制。
该研究通过辣根过氧化物酶的分子抑制剂-苯并羟肟酸,探测了本体溶液和微滴(气溶胶)界面处辣根过氧化物酶的内部电场,发现了微滴(气溶胶)可以增强酶催化反应的反应路径选择性和底物选择性。进一步,该研究通过密度泛函理论和分子动力学模拟,证实了微滴(气溶胶)界面的超强电场是增强辣根过氧化物酶内部电场并影响催化活性和催化选择性的关键机制。该研究明确了微滴(气溶胶)增强酶活性的机制,并探讨了微滴反应器在高灵敏生物分析和高效生物合成的应用。
该研究提出的利用微滴界面高电场调控酶催化的策略,对于模拟酶、单原子催化剂等催化应用具有借鉴意义。同时,该研究揭示的微滴调控酶促反应机制有望在环境分析应用、化学合成、污染物降解、微滴(气溶胶)环境地球化学过程研究等领域得到应用。
相关研究成果发表在《美国化学会志》(JACS)上。研究工作得到国家自然科学基金委员会、中国科学院、山东省等的支持。
基于振动斯塔克光谱探测过氧化物酶内部电场
院地合作